Многолетняя активная собирательская работа, осуществляемая музеем, позволила сформировать одно из ценнейших фондовых собраний среди музеев Чувашской Республики.

Основной фонд Алатырского краеведческого музея насчитывает более 21,5 тысяч единиц хранения и включают в себя палеонтологические, археологические и этнографические материалы, личные вещи и документы знаменитых земляков, естественнонаучные коллекции, научные архивы алатырских краеведов.

Богата и разнообразна коллекция живописи, графики и предметов декоративно-прикладного искусства. Среди авторов картин и графических работ – известные художники, жизнь и творчество которых связаны  с городом Алатырем.